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苏州纳米所裴仁军研究团队在卟啉基金属-有机骨架的设计合成与肿瘤治疗方面取得进展
2020-07-27| 文章来源:生物医学部 赵岳五| 【

  金属-有机骨架(MOFs)材料作为周期性网络结构的晶体材料,具有表面积大、微介孔结构、组成及孔径可调等优点,不仅在非线性光学、气体吸附、催化等领域表现出优异的性能,而且在生物医学领域的应用潜能也逐渐引起了人们的关注,成为近年来最引人注目的前沿材料之一。到目前为止,尽管文献已经报道了一些卟啉有机配体的MOFs材料,然而对其生成机制、生物医学应用等方面都还需要进一步的深入研究。 

  中科院苏州纳米所裴仁军研究团队对卟啉基MOFs的设计合成、生成机制以及应用于肿瘤的光动力治疗方面进行了系统的研究。该团队研究发现中-四(4-羧基苯基)卟吩(TCPP)内环的中心金属配位在MOFs的设计合成过程中扮演着不可忽视的作用,这种卟啉内环的中心金属配位会极大影响MOFs材料的形貌和化学性质。首先他们构建了未发生中心金属配位的卟啉基Gd-TCPP MOFs纳米片(图1a),并证实了其高的单线态氧产率(Chem. Mater. 2018, 30, 7511)。然而卟啉内环中心配位之后,即使是氢质子,也会明显改变MOFs的形貌和紫外-可见吸收1b1c),基于这一结果,初步提出了卟啉中心金属配位的效果(Nanoscale 2019, 11, 12250)。 

      1.aGd-TCPP和(bGd-(H2TCPP)2+SEM图,(c)紫外-可见吸收。 

  在此基础上,该团队在苯甲酸的辅助下设计合成了中心铜金属配位的卟啉基Cu-TCPP(BA) MOFs微米薄片2,证实了这种中心金属配位的卟啉能够降低层层之间的H堆积和J聚集,并引起MOFs的各向异性生长。该研究揭示了其生长机理,详细阐述了卟啉中心金属配位的作用,为合成超薄的具有微米尺寸的MOF材料提供了可行的策略(J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 10331)。 

      2. Cu-TCPP(BA)的(a)紫外-可见吸收,(bTEM,(c元素映射和(dAFM图。 

  裴仁军研究团队方向之一是建立和优化核酸适配体的筛选平台,实现对蛋白、细胞、小分子等靶标的高亲和力和高特异性适配体的筛选和验证。核酸适配体是指通过指数富集的配体系统进化技术(SELEX)筛选得到的单链DNA或者RNA分子,具有分子量小、稳定性好、易修饰、易合成、免疫原性低等优势,因此在生化分析、疾病诊断和治疗等方面展示出广阔的应用前景。 

  最近该团队利用两相界面的方法,避开了卟啉的中心金属配位,获得了FeTCPP/Fe2O3 MOFs纳米材料。该粒子可以催化分解肿瘤细胞中存在的H2O2来产生羟基自由基,同时克服乏氧环境,促进1O2的形成,提高PDT作用。利用RBCs膜对MOFs进行伪装,提高血液循环和体内组织驻留时间,以AS1411适配体进行修饰,实现MOFs在肿瘤区域的高富集(图3)。RBCs膜的包封以及AS1411适配体的靶向作用增强了MOFs纳米粒的在肿瘤部位的富集能力,提高了PDT效果,降低了副作用。该研究为促进MOFs纳米材料在生物医学领域的应用提供了新的思路。(ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 23697)。 

      图3. FeTCPP/Fe2O3 MOFsRBCs膜包封及AS1411适配体的修饰。 

  这些工作揭示了卟啉内环的中心金属配位对MOFs结构的部分影响,进一步阐述了MOFs材料的生成机制,提供了设计合成MOFs材料一些方法,并对其提高肿瘤的光动治疗效果提出了新的策略。这些工作得到了国家自然科学基金、江苏省自然科学青年基金和中国博士后科学基金的支持。赵岳五博士为上述文章的第一作者,通讯作者为王金娥副研究员和裴仁军研究员。 

 
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